环境空气颗粒物中烃类物质的稳定碳、氢同位素组成研究

正构烷烃论文 氢同位素组成δD论文 多环芳烃PAHs论文 碳同位素组成δ~13C论文 环境空气论文
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现代工业和现代交通的快速发展导致环境空气中烃类物质负荷加重,严重影响人体健康。在烃类物质中,正构烷烃具有致皮肤癌的性质,多环芳烃具有致癌、致畸和致突变的“三致”特性,为此二者受到学者的广泛关注。为有效控制环境空气中的烃类物质,对其进行来源和环境行为研究显得尤为重要。本文采集了太原市环境空气PM10样品(采暖期和非采暖期)和典型排放源样品(电厂、焦化厂和家用煤烟尘以及汽油和柴油机动车尾气尘),利用GC-IRMS技术测定了所有样品中正构烷烃的氢同位素组成(δD)和多环芳烃(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,PAHs)勺碳同位素组成(δ13C),并结合挥发和紫外光辐照对正构烷烃氢同位素组成的影响探讨正构烷烃在环境空气中的来源和归趋,主要研究结论如下:1.在挥发过程中,n-C15~n-C19烷烃氢同位素分馏-22.5‰~-8.0‰,且遵循瑞利模型,分馏因子(除n-C15外)分别为1.0042、1.0070、1.0112和1.0100;n-C20~n-C32烷烃氢同位素分馏不明显。紫外光辐照不会引起烷烃氢同位素分馏。2.工业电厂和民用煤烟尘中正构烷烃δD值的变化趋势一致,其范围分别在-219.6‰~-95.3‰和-188.6‰~-128.1‰之间;n-C15~n-C18烷烃随碳数增加富D,n-C19~n-C24烷烃δD值呈锯齿形分布,且偶数碳烷烃相对富D。焦化厂煤烟尘中PAHs的δ13C值(-25.1‰~-23.3‰)比民用煤烟尘中PAHs的δ13C值(-26.9%o--24.6%0)偏正,PAHs的δBC值与煤转化过程有关。3.汽油车尾气尘中正构烷烃δD值(-159.7%0--118.2‰)比柴油机动车尾气尘中的(-177.2%0~133.7‰)偏正;n-C16-n-C22烷烃在柴油车尾气中随碳数增加富D,在汽油车尾气中随碳数增加贫D,相反的变化趋势可以作为区分烷烃来源的判据;n-C23-n-C29烷烃的6D值在两类尾气尘中十分接近。汽油车和柴油车尾气尘中PAHs的δ13C值与燃料类型无关,其值分别在-24.6%o--22.9%0和-24.5%o--22.2%0之间,随环数增加富集13C。4.采暖期,环境空气PM10中n-C16-n-C31烷烃δD值在-235.9%0~-119.8%0之间,非集中供热区与商业区烷烃δD值的分布特征相似,居民区与工业区烷烃δD值的分布特征相似,清洁对照点烷烃δD值波动相对缓和;PAHs的δ13C值在-23.6%0--26.6‰之间,各点位PAHs的δ13C值无差别,且变化趋势一致,随环数增加贫13C;采暖期频繁出现的逆温现象是主要的客观因素。非采暧期,n-C16-n-C31烷烃δD值在-231.3‰-1 29.2‰之间,n-C16-n-C20烷烃随碳数增加贫D,n-C21~n-C31烷烃的δD值在非集中供热区与居民区的分布特征一致,在其余点位分布特征存在明显差异;PAHs的δ’3C值在-28.7‰-24.3‰之间,工业区PAHs随环数增加贫13C,商业区与居民区613C值(-27.0‰-25.9‰)较工业区的显著贫13C5.采暖期的主要污染源是煤烟尘,对商业区、工业区和清洁对照点的贡献率范围分别为40.1%-88.1%、51.1%-96.6%和49.3%-95.2%;非采暖期,煤烟尘和机动车尾气尘对非集中供热区的贡献率分别在56.2%-63.0%和37.0%-43.8%之间,比值约为3:2,机动车尾气污染不容忽视;二者对居民区的贡献率分别为70.0%-84.9%和15.1%-30.0%;体现了点位的局域污染特点。n-C16-n-C19烷烃在采暖期的挥发程度介于68.0%-94.6%之间,非采暖期的挥发程度在78.8%-96.6%之间,该系列烷烃主要以气相形式存在,在样品采集分析过程应尽量避免挥发作用对实验结果的影响。
摘要第3-6页
ABSTRACT第6-8页
第一章 绪论第12-36页
    1.1 正构烷烃和多环芳烃的性质和危害第13-15页
        1.1.1 正构烷烃的性质和危害第13-14页
        1.1.2 多环芳烃的性质和危害第14-15页
    1.2 环境空气中正构烷烃和多环芳烃的污染水平和来源第15-21页
        1.2.1 环境空气中正构烷烃和多环芳烃的污染水平第15-18页
        1.2.2 环境空气中正构烷烃和多环芳烃的来源第18-19页
        1.2.3 环境空气中正构烷烃和多环芳烃的特征参数第19-21页
    1.3 稳定同位素技术的研究及应用现状第21-34页
        1.3.1 稳定同位素组成的基本概念第21-23页
        1.3.2 稳定碳同位素技术的应用第23-30页
        1.3.3 稳定氢同位素技术的应用第30-34页
    1.4 立题依据和研究内容第34-36页
        1.4.1 立题依据和意义第34页
        1.4.2 研究内容第34-36页
第二章 样品采集和实验分析第36-46页
    2.1 标准样品实验设计第36-37页
        2.1.1 挥发实验第36页
        2.1.2 光照实验第36-37页
    2.2 环境样品与源样品的采集第37-40页
        2.2.1 环境样品采集第37-38页
        2.2.2 源样品采集第38-40页
    2.3 样品中正构烷烃和多环芳烃的处理和测试第40-46页
        2.3.1 实验室前期准备工作第40页
        2.3.2 样品中正构烷烃和多环芳烃的抽提和纯化第40-42页
        2.3.3 正构烷烃和多环芳烃的GC和GC-IRMS测试条件第42-46页
第三章 挥发和紫外光辐照过程中正构烷烃的氢同位素分馏第46-62页
    3.1 挥发过程中正构烷烃的氢同位素分馏特征第46-56页
        3.1.1 同位素瑞利分馏模型的数学推导过程第46-48页
        3.1.2 正构烷烃在挥发过程中的氢同位素组成特征第48-54页
        3.1.3 正构烷烃在挥发过程中的氢同位素分馏特征第54-56页
    3.2 紫外光辐照过程中正构烷烃的氢同位素分馏特征第56-60页
        3.2.1 正构烷烃在紫外光辐照过程中氢同位素组成特点第57页
        3.2.2 正构烷烃在紫外光辐照过程中氢同位素分馏特点第57-60页
    3.3 小结第60-62页
第四章 排放源中正构烷烃和多环芳烃的同位素组成特征第62-74页
    4.1 化石燃料中正构烷烃的氢同位素组成第62-63页
    4.2 煤烟尘中正构烷烃和多环芳烃的同位素组成第63-66页
        4.2.1 燃煤烟尘中正构烷烃的δD值第63-65页
        4.2.2 煤烟尘中多环芳烃的δ~(13)C值第65-66页
    4.3 机动车尾气中正构烷烃和多环芳烃的同位素组成第66-69页
        4.3.1 机动车尾气中正构烷烃的δD值第66-68页
        4.3.2 机动车尾气中多环芳烃的δ~(13)C值第68-69页
    4.4 高等植物叶蜡中正构烷烃的氢同位素组成第69-70页
    4.5 煤烟尘和尾气尘中正构烷烃氢同位素组成的对比分析第70-72页
    4.6 小结第72-74页
第五章 环境空气PM_(10)中正构烷烃和多环芳烃的同位素组成特征第74-86页
    5.1 采暖期环境空气PM_(10)中正构烷烃和多环芳烃的同位素组成第74-78页
        5.1.1 采暖期环境空气PM_(10)中正构烷烃的δD值第74-76页
        5.1.2 采暖期环境空气PM_(10)中多环芳烃的δ~(13)C值第76-78页
    5.2 非采暖期环境空气PM_(10)中正构烷烃和多环芳烃的同位素组成第78-81页
        5.2.1 非采暖期环境空气PM_(10)中正构烷烃的δD值第78-80页
        5.2.2 非采暖期环境空气PM_(10)中多环芳烃的δ~(13)C值第80-81页
    5.3 环境空气PM_(10)中正构烷烃和多环芳烃同位素组成的差异性第81-83页
        5.3.1 采暖期和非采暖期环境空气PM_(10)中正构烷烃δD值的差异性第81-83页
        5.3.2 采暖期和非采暖期环境空气PM_(10)中多环芳烃δ~(13)C值的差异性第83页
    5.4 小结第83-86页
第六章 环境空气PM_(10)中正构烷烃的来源和行为研究第86-98页
    6.1 基本原理第86-87页
    6.2 环境空气PM_(10)中长链烷烃的来源研究第87-93页
        6.2.1 采暖期环境空气PM_(10)中长链烷烃的来源研究第87-91页
        6.2.2 非采暖期环境空气PM(10)中长链烷烃的来源研究第91-93页
    6.3 环境空气PM_(10)中短链烷烃的迁移转化规律初探第93-95页
        6.3.1 采暖期环境空气PM_(10)中短链烷烃挥发程度的研究第94页
        6.3.2 非采暖期环境空气PM_(10)中短链烷烃挥发程度的研究第94-95页
    6.4 小结第95-98页
第七章 结论与展望第98-102页
    7.1 研究结论第98-99页
    7.2 创新点第99页
    7.3 研究展望第99-102页
参考文献第102-128页
致谢第128-130页
攻读学位期间发表的学术论文及荣获的科研奖励第130-132页
博士学位论文独创性说明第132页
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